{{by|2004年}}にAAA級ダーラムで95試合に出場したカントゥは、打率.302、22本塁打、80打点を記録。シーズン途中にメジャー昇格を果たし、7月17日の対[[ボルチモア・オリオールズ]]戦でメジャーデビュー。その後、[[二塁手]]・[[三塁手]]としてシーズン終了まで50試合に出場する。{{by|2005年}}1月にデビルレイズはベテラン二塁手の[[ロベルト・アロマー]]と契約したが、3月にアロマーが引退したため、カントゥが二塁のレギュラーポジションをつかむ。この年150試合に出場したカントゥは、打率.286、28本塁打、117打点(リーグ7位・当時の球団記録<ref>"[http://www.baseball-reference.com/teams/TBD/leaders_bat.shtml Tampa Bay Rays Batting Leaders]," ''Baseball-Reference.com''. 2008年4月6日閲覧。</ref>)、40[[二塁打]](同8位)の好成績を残した。
{{by|2007年}}には、[[東京ヤクルトスワローズ]]から[[岩村明憲]]が加入。カントゥは岩村とWBCで知り合い、チームメイトになってからはとても仲良くしていた<ref>[[阿部寛子]] 「MLB30球団最新レポート&全選手個人成績 タンパベイ・デビルレイズ/TB 大親友の岩村といつか一緒にプレーを」 『月刊スラッガー』2007年7月号、日本スポーツ企画出版社、2007年、雑誌15509-7、75頁。</ref>。しかし、岩村の加入によりデビルレイズの内野陣が飽和状態となり、レギュラーポジションをなくしたカントゥを、チーム首脳陣はマイナーに降格させた。これにカントゥは激怒。「俺はマイナーリーガーじゃない」と、一時はマイナーでの試合出場ボイコットを示唆し他球団への[[トレード]]を要求した<ref>Marc Topkin, "[http://www.sptimes.com/2007/04/01/Rays/Angry_Cantu_sent_down.shtml Angry Cantu sent down, wants out / Former Rays MVP says he has nothing to prove at Triple A, and he may not report to Durham.]," ''[[セントピーターズバーグ・タイムズ (アメリカ合衆国)|St. Petersburg Times]]'', April 1, 2007. 2008年4月6日閲覧。</ref>。その後これを撤回してAAA級ダーラムで試合に出場し、4月下旬には右脇腹を痛めて故障者リスト入りした岩村に代わってメジャー昇格も果たしたが、25試合で打率.207と低迷した。
{{by|2008年}}は開幕ロースター入りを果たす<ref>{{cite web|url=http://miami.marlins.mlb.com/news/press_releases/press_release.jsp?ymd=20080330&content_id=2466918&vkey=pr_mia&fext=.jsp&c_id=mia|title=Marlins set 2008 Opening Day roster|work=MLB.com Marlins Press Release|author=|date=March 30, 2008|accessdate=January 28, 2014}}</ref>と、三塁のレギュラーとして155試合に出場し、自己最高の29本塁打を記録。また、一塁手の[[マイク・ジェイコブス]]、二塁手の[[ダン・アグラ]]、遊撃手の[[ハンリー・ラミレス]]と共に、同一チームの内野手4人がそれぞれシーズン25本塁打以上というメジャー史上初の記録を達成した<ref>"[http://florida.marlins.mlb.com/news/article.jsp?ymd=20080925&content_id=3549697&vkey=news_fla&fext=.jsp&c_id=fla Strength and honor: Marlins surprise] ''MLB.com''. 2008年11月23日閲覧。</ref>。
{{by|2009年}}は[[マイク・ジェイコブス]]の後釜の[[ギャビー・サンチェス]]が開幕をマイナーで迎えたため、主に一塁手として試合に出場<ref>{{Cite web|author=[[AP通信|Associated Press]]|date=March 31, 2009|url=http://www.usatoday.com/sports/baseball/nl/2009-03-31-552430139_x.htm|title=Bonifacio to start at third for Marlins|work=[[USAトゥデイ|USA Today]]|language=英語 |accessdate=2010年8月19日 }}</ref>。4月は打率.365、7本塁打、22打点という成績を残したが、その後はホームラン数が伸び悩み、最終的には16本塁打に終わった。しかし、自身2度目となる100打点を達成した。
{{by|2010年}}は、開幕から10試合連続で安打と打点を記録し、打点が公式記録となった1920年以降のメジャー記録だった[[ジョージ・ケリー (野球)|ジョージ・ケリー]]の8試合連続の記録を89年ぶりに更新<ref name="2010trade" />。また、打点は昨シーズンから14試合連続で記録し、{{by|2000年}}に[[マイク・ピアッツァ]]が15試合連続打点を記録して以降では最長となった<ref>{{Cite web|last=Gonzalez|first=Alden|date=April 16, 2010|url=http://florida.marlins.mlb.com/news/article.jsp?ymd=20100415&content_id=9331140&vkey=news_fla&fext=.jsp&c_id=fla|title=Cantu notches hit, RBI in record 10th straight|work=MLB.com|language=英語 |accessdate=2010年8月19日 }}</ref>。
=== レンジャーズ時代 ===
2010年7月30日にマイナーリーガーの2名と交換で[[テキサス・レンジャーズ]]へ移籍<ref name="2010trade">{{Cite web|date=July 30, 2010|url=http://texas.rangers.mlb.com/news/press_releases/press_release.jsp?ymd=20100730&content_id=12811364&vkey=pr_tex&fext=.jsp&c_id=tex|title=Rangers add INF Jorge Cantu to 25-man roster; option 1B Chris Davis to Triple-A Oklahoma City|work=MLB.com|language=英語 |accessdate=2010年8月19日 }}</ref>。チームが地区優勝を決めた9月25日の対[[オークランド・アスレチックス]]戦では勝ち越しの適時打と決勝点となる本塁打を放ったが、レンジャーズ移籍後の打点はこの日の2打点のみだった。11月1日にFAとなった。
=== パドレス時代 ===
{{by|2011年}}1月26日に[[サンディエゴ・パドレス]]と85万ドルの1年契約で合意<ref>{{cite web|url=http://sandiego.padres.mlb.com/news/press_releases/press_release.jsp?ymd=20110126&content_id=16514388&vkey=pr_sd&fext=.jsp&c_id=sd|title=Padres agree to terms on one-year contract with INF Jorge Cantu|work=MLB.com Padres Press Release|author=|date=January 26, 2011|accessdate=January 28, 2014}}</ref>。しかし、57試合の出場で打率.194、3本塁打、OPS.517と低迷し、6月16日に[[戦力外通告#メジャーリーグにおける戦力外通告|DFA]]となり<ref>{{cite web|url=http://sandiego.padres.mlb.com/news/press_releases/press_release.jsp?ymd=20110616&content_id=20591402&vkey=pr_sd&fext=.jsp&c_id=sd|title=Padres select INF/OF Jesus Guzman from Triple-A Tucson|work=MLB.com Padres Press Release|author=|date=June 16, 2011|accessdate=January 28, 2014}}</ref>、21日に解雇された<ref>{{cite web|url=http://sandiego.padres.mlb.com/news/press_releases/press_release.jsp?ymd=20110621&content_id=20812762&vkey=pr_sd&fext=.jsp&c_id=sd|title=Padres place OF Brad Hawpe on 15-day DL and select LHP Josh Spence from Double-A San Antonio|work=MLB.com Padres Press Release|author=|date=June 21, 2011|accessdate=January 28, 2014}}</ref>。