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| crew_size = 6
| crew_members = [[ドナルド・マクモナグル]]<br />[[カーチス・ブラウン]]<br />[[エレン・オチョア]]<br />[[ジョセフ・ターナー]]<br />[[ジャン=フランソワ・クレルボワ]]<br />[[スコット・パラジンスキー]]
| crew_photo = Sts-66_crew.jpg
| crew_photo_caption = 左から、クレルボワ、パラジンスキー、ブラウン、ターナー、マクモナグル、オチョア
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STS-66の主要ペイロードは、Atmospheric Laboratory for Applications and Sciences - 3 (ATLAS-03)であった。これは、太陽のエネルギーについてとそれがいかにして地球の気候や環境に影響を与えているかを研究する一連の[[スペースラブ]]の実験を継続するものである。ATLAS-03ミッションは、晩秋の北半球中緯度のスペースシャトルからの詳細な観測を初めて提供した。[[北極海]]の[[オゾンホール]]が縮小するタイミングの飛行によって、大気中層へのオゾンホールの影響の可能性、北極海の大気が再生する方法、冬が近づく季節の北半球の大気の変化についての研究が可能となった。
 
ATLAS-03に加え、このミッションではCryogenic Infrared Spectrometer Telescope for Atmosphere (CRISTA)の展開、回収が行われた。この衛星は、大気の変動性を調査し、1991年12月に打ち上げられたUpper Atmosphere Research Satellite ([[UARS]])で得られたデータを補完するものであった。CRISTA-SPASは、[[アメリカ合衆国]]と[[ドイツ]]の共同実験である。
 
カードベイ内のその他のペイロードには、Shuttle Solar Backscatter Ultraviolet (SSBUV-7)、Experiment on the Sun Complementing ATLAS (ESCAPE-II)があった。ミッドデッキ内のペイロードには、Physiological & Anatomical Rodent Experiment (PARE/NIR-R)、Protein Crystal Growth-Thermal Enclosure (PCG-TES)、Protein Crystal Growth- Single Locker (PCG-STES)、Space Tissue Loss/National Institute of Health (STL/NIH-C)、Space Acceleration Measurement System (SAMS)、Heat Pipe Performance-2 Experiment (HPP-2)があった。