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固体のSO<sub>3</sub>は微量の水に依存した複雑な挙動を示す<ref>Holleman, A. F.; Wiberg, E. "Inorganic Chemistry" Academic Press: San Diego, 2001. ISBN 0-12-352651-5.</ref>。気体が凝集すると、純粋な三酸化硫黄が''γ''-SO<sub>3</sub>と呼ばれる三量体を形成する。この固体は無色で融点は16.8℃である。この環状構造は[S(=O)<sub>2</sub>(''μ''-O)]<sub>3</sub>と表記されている<ref name="cw">Advanced Inorganic Chemistry by Cotton and Wilkinson, 2nd ed p543</ref>。
 
SO3SO<sub>3</sub>が27℃以上で凝集してできる相は融点が62.3℃であり、''α''-"SO<sub>3</sub>と呼ばれている。''α''-"SO<sub>3</sub>の見た目は[[アスベスト]]のような繊維状である。[S(=O)<sub>2</sub>(''μ''-O)]<sub>''n''</sub>型の[[高分子]]であり、末端は[[ヒドロキシル基]]になっている。''β''-SO<sub>3</sub>と呼ばれる相も''α''型と同じく針状であるが分子量と融点が異なり、融点は32.5℃である。''γ''相と''β''相は[[準安定相]]であり、時間の経過に伴い安定な''α''相へと徐々に[[相転移]]する。この相転移には微量の水が関わっている<ref name="Merck">Merck Index of Chemicals and Drugs, 9th ed. monograph 8775</ref>。
 
固体の[[蒸気圧]]は同一温度では''α'' < ''β'' < ''γ''の順に大きくなる。また液体の蒸気圧は''γ''相の値とほぼ同じである。このため''α''-SO<sub>3</sub>の結晶を加熱すると、ガラス容器を粉砕するに十分な程の蒸気圧の急増が見られる。この現象は''α''爆発と呼ばれている<ref name="Merck"/>。
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